张泽会教授课题组在《德国应用化学》发表最新研究成果

我校化学与材料科学学院张泽会教授课题组于11月27日发表了一项重要研究成果。该团队报道了一种具有精确可调Cu-Ag空间构型的双金属金属-共价有机框架（MCOF）催化剂，用于电催化CO₂还原制乙烯，研究成果以“Copper-Silver Bimetallic Metal-Covalent Organic Frameworks with Unique Intermediate Interlayer Transfer Effects for Enhanced Electrocatalytic CO₂to Ethylene Conversion”为题在国际知名期刊德国应用化学（Angewandte Chemie International Edition）上发表（原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202520496），我校张泽会教授、兰州大学董正平教授为本文共同通讯作者。

将CO₂电化学还原为乙烯（C₂H₄）为减少温室气体排放并生成高价值化学品提供了一种有前景的途径。然而，对于单原子催化剂而言，同时实现高C₂H₄选择性和长期催化剂稳定性仍然是一项重大挑战，这主要是由于缺乏反应中间体耦合所需的相邻活性位点。研究团队开发了一种具有精确可调Cu-Ag空间构型的双金属金属-共价有机框架（MCOF），通过协同催化机制增强CO₂向C₂H₄的转化。通过将Cu/Ag摩尔比优化至1:1（Ag₀.₅Cu₀.₅-CTC-TAPT），该催化剂在-1.774 V vs RHE还原电位下，实现了51.5% ± 0.9%的C₂H₄法拉第效率（FE(C₂H₄)），同时具有439.0 ± 7.3 mA cm⁻²的电流密度和优异的稳定性（10小时内FE(C₂H₄) > 40%），其性能优于大多数主要产生C1产物的单金属MCOFs和MOF基电催化剂。原位光谱分析和机理研究表明，Ag位点主要促进CO生成，而相邻的Cu位点则促进C–C键形成。该研究提出了一种构建具有相邻异质金属活性位点的COF基材料的新颖设计策略，突显了其在将CO₂电化学转化为有价值C2+化学品方面的巨大潜力（图2）。

基于MOFs、COFs和MCOFs的eCO₂RR研究现状。周鹏供图

张泽会教授（FRSC）课题组在国家重点研发计划重点专项、国家优秀青年科学基金、国家自然科学基金面上项目、湖北省杰青等项目的持续支持下，围绕“绿色化学”理念，设计新型催化反应体系，开展可再生生物质能源化学、绿色有机合成、多相催化等研究。其团队近年来已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、CCS Chem.、Research、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等国内外重要期刊发表了系列相关研究成果，在生物质催化转化与绿色化学领域产生了较大的影响力。