7月24日,我校化学与材料科学学院张泽会教授团队受邀在国际化学领域顶级综述期刊《化学研究述评》(Accounts of Chemical Research)上发表专题综述论文,题为Upgrading of Biomass-derived Oxygen-containing Chemicals for the Nitrogen-containing Chemicals: Moving from Nanoparticles to Single Metal Sites and Metal Oxides,这是学校首次以独立通讯单位在该期刊发表论文,并被选为封面文章。


文章信息。周鹏供图
有机含氮化合物广泛应用于精细化工、材料、农业、医药和染料工业等领域。以生物质平台分子为原料制备含氮化学品较化石资源路线具有两个方面的优势。然而选择性构筑C-N、C=N及C≡N制备生物基含氮化学品极具挑战。针对这一难题,研究团队在过去10年中系统发展了以吸附调控为核心的催化剂设计策略,即利用缺电子活性中心选择性吸附活化富电子的硝基和羟基,同时有效抑制极性较低C=N中间体的过度吸附与深度加氢,实现反应路径的精准调控。在此基础上,团队搭建了覆盖金属纳米粒子、单原子位点与缺陷金属氧化物的系列催化剂平台,并凝练出“活性位点设计—吸附行为调控—反应路径控制—选择性提升”的设计逻辑,为高选择性绿色催化及生物质高值化利用提供了理论支撑与技术路径。
团队代表性成果包括:构建单位点类均相催化为特征的甲酸驱动生物质基醛酮与硝基化合物还原偶联构建C-N键的新体系,同时发现了溶剂对C-N键产物的生成具有较大的影响(Sci. Adv., 2017, 3, e1601945;Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202404515);通过表面氧缺陷工程技术调控反应分子的吸附与活化,创新生物基醇与硝基化合物经分子间氢转移还原偶联选择性构建C=N键的新途径(Nat. Commun., 2026, 17, 4970;Nat. Commun., 2025, 16, 2963;Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202317339;Nat. Commun., 2024, 15, 7012;Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202214881;Chem. Eng. Sci., 2026, 334, 124391);基于Lewis酸碱理论,提出了Lewis酸位点活化生物基仲醇C-OH键促进C(OH)-C键氧化断键即“声东击西”的新思路,创制了Lewis酸位点强化的生物基仲醇氧化断键耦合氨氧化制备C≡N键化学品的新方法(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 14775;Nat. Commun., 2021, 12, 4823;J. Am. Chem. Soc.,2022, 144, 23321;Chem, 2022, 8, 1906;Sci. Adv., 2022, 8, eadd1267;Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202413799)。
该综述系统总结了上述进展,重点总结了以吸附调控为核心的催化剂设计策略,阐明了活性位点结构、底物吸附行为与催化性能之间的构效关系,为实现生物质衍生含氧化学品高效、高选择性升级制备有机含氮化学品提供了新的设计思路和理论依据。
此次综述的发表,是对团队十年研究成果的系统总结,也为推动生物质衍生含氧化学品升级制备有机含氮化学品的研究提供了潜在方法,助力我国在废弃生物质利用研究领域保持国际领先地位。上述研究得到了国家重点研发计划重点专项、国家优秀青年科学基金、国家自然科学基金面上项目、湖北省自然科学基金重点项目、湖北省杰出青年科学基金等项目的资助。
据悉,《化学研究述评》作为国际公认的三大化学综述期刊之一,以“自我综述”为鲜明特色,主要系统介绍作者团队自身的系列研究成果。此次受邀在该期刊发表综述论文,体现了该团队在生物质衍生含氧化学品升级制备有机含氮化学品方向的系统性研究工作获得了国内外同行关注和认可。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.accounts.6c00319