近日，我院黄绍专教授团队在过渡金属硫/硒化物可控调节钠离子电池性能方面取得了新的研究进展，研究成果以“Unveiling the double-edged behavior of controlled selenium substitution in cobalt sulfide for balanced Na-storage capacity and rate capability”为题发表于国际著名期刊《Advanced Functional Materials》。我院硕士研究生何婷婷、赵伟铭为论文共同第一作者，黄绍专教授为论文通讯作者，中南民族大学为论文第一署名单位。

近年来，过渡金属硫化物因其较高的理论比容量和良好的电化学活性而被广泛研究。然而在电化学反应过程中，过渡金属硫化物遭遇巨大的体积变化和迟缓的反应动力学等问题，极大的影响了电池的循环寿命和倍率性能，阻碍了其在高功率/高能量钠离子电池中的应用。

该工作提出了一种新型的“高度可控硒（Se）取代”和“硫、硒共掺杂石墨烯（SG）固定”的CoS_2-xSe_x纳米晶设计方案，有效调节了电化学反应动力学和材料结构稳定性。通过在单层氧化石墨烯上构筑Co-CoO@rGO纳米晶颗粒，然后通过同步硒-硫化的方式合成CoS_2-xSe_x@SG复合材料。其中，石墨烯上的CoS_2-xSe_x纳米晶“点对面”结构以及CoS_2-xSe_x与SG之间牢固的C-S-Co & C-Se-Co键不仅大大提高了材料的结构稳定性，还促进了钠存储和电子转移。此外，通过电化学性能、动力学分析和理论计算揭示了硒取代在钠储存中的双刃剑作用——硒取代含量的增加会增强Na⁺扩散动力学，但会降低钠储存能力。研究表明，当Se取代含量为x=0.4时，电极表现出最佳的电化学性能（高初始库仑效率、超高倍率性能和超稳定循环性能）。原位/非原位测试进一步揭示了Co⁰与Na₂S/Na₂Se之间的转化反应形成了微尺度的CoSe₂-CoS₂异质结构，协同改善了Na⁺存储活性位点和反应动力学。这项研究提供了一种可控的阴离子取代策略来平衡Na⁺储存活性位点和动力学，在高功率/能量钠离子电池中具有潜在的应用价值。

文章信息：Tingting He#, Weiming Zhao#, Junping Hu, Chengjiang Deng, Dong Yan, Shaozhuan Huang*. Unveiling the Double-Edged Behavior of Controlled Selenium Substitution in Cobalt Sulfide for Balanced Na-Storage Capacity and Rate Capability. Advanced Functional Materials, 2023, 2310256, DOI: 10.1002/adfm.202310256.

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202310256

作者：黄绍专       责编：张道洪     审核:祁帆    发布：颜俊琨    发布时间：2023-11-13