张泽会教授课题组在CCS Chemistry发表重要研究成果

9月24日，我校化学与材料科学学院张泽会教授课题组基于非贵金属（Ni）-非还原性氧化物载体（SiO₂）的氢溢流效应，并将其应用于惰性（杂）芳环的选择性加氢的研究取得新进展，该研究成果以Hydrogen-spillover over a nonreducible SiO₂supported Ni catalyst enabled low-temperature hydrogenation of inert aromatic rings为题在中国化学会旗舰期刊CCS Chemistry上发表。我校2019级硕士研究生刘希希为本文第一作者，我校张泽会教授，四川大学祝良芳教授，中国科学院大连化学物理研究所幕仁涛研究员为本文通讯作者。

氢溢流促进芳环加氢。课题组供图

芳烃广泛存在于石油馏分、煤焦化产物和生物质木质素衍生物中，但其固有的低氢碳（H/C）比使其在燃料应用中能量密度较低。芳烃加氢是实现石油及生物质产品升级的有效策略之一，同时也广泛应用于构建六元环或杂环。然而，芳环的大π键使其稳定性极高，反应活化能>231.0 kJ/mol，当前主要使用Ru、Pd和Rh等贵金属催化剂，反应条件较为苛刻（200-250 °C，H₂20-50 bar），且底物范围有限。因此，开发新型催化体系用于广泛的惰性芳环低温环加氢反应仍极具挑战性。

氢溢流是多相催化加氢中的一种独特效应，通过活性氢从金属向载体迁移，可有效降低加氢反应的活化能垒，从而提高催化加氢反应效率。该研究通过层状硅酸盐还原热解制得Ni纳米颗粒均匀分散的Ni/SiO₂催化剂，该催化剂金属Ni掺入载体SiO₂基质中，使得载体表面存在丰富的配位不饱和Ni²⁺位点（Lewis酸位点）和Si-OH基团（Brønsted酸位点）。前者通过吸附不饱和底物分子为氢迁移提供势能；后者为氢迁移提供介质，二者与Ni纳米颗粒协同促进非还原性SiO₂载体与Ni纳米颗粒间的氢溢流，实现温和条件下（80-120 °C，H₂10 bar）高效加氢还原烷基苯、（N-取代）苯胺、苯酚和烷氧基取代苯酚等>98种（杂）芳环。

方法对比。课题组供图

据悉，张泽会教授（FRSC）课题组在国家重点研发计划重点专项、国家优秀青年科学基金、国家自然科学基金面上项目、湖北省杰青等项目的持续支持下，围绕“绿色化学”理念，设计新型催化反应体系，开展可再生生物质能源化学、绿色有机合成、多相催化等研究。其团队近年来已在CCS Chem.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等国内外重要期刊发表了系列相关研究成果，在生物质催化转化与绿色化学领域产生了较大的影响力。

原文链接：https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202506069